梯度纳米结构（GNS）材料由于晶粒尺寸或孪晶间距呈现空间梯度分布而具有优越的力学性能。然而，GNS材料对热和机械效应更为敏感，易发生晶粒长大现象。研究表明，GNS-Ti在远低于再结晶温度时容易诱发异常晶粒长大（AGG），AGG的发生导致梯度纳米结构失稳、降低材料力学性能，极大限制了GNS材料在极端环境的服役使用。因此，本工作选取商业纯钛作为研究对象，旨在揭示GNS-Ti材料的AGG机制以提高材料的热稳定性。

针对以上问题，华东理工大学的张显程教授团队和中南大学的张利军教授团队合作，采用准原位EBSD表征技术结合多物理场相场模拟，揭示了GNS-Ti的AGG机理。相关工作以题为“Abnormal grain growth behavior in gradient nanostrctred titanim investigated by copled qasi-in-sit EBSD experiments and phase-field simlations”发表在材料期刊《Acta Materialia》上。

论文共同第一作者为华东理工大学和中南大学联合培养博士生彭威、湖州师范学院李晓博士和华中科技大学高建宝博士，通讯作者为华东理工大学的张显程教授、孙彬涵教授和中南大学的张利军教授。合作作者还包括华东理工大学的贺琛赟博士生、张勇博士和陆体文博士。

论文链接： https://doi.org/10.1016/j.actamat.2024.120141

本研究在上一个工作的基础上（Peng, Wei, et al. Acta Mater. 260 (2023): 119236.），结合多序参数相场模拟和准原位 EBSD实验，建立了一个新的耦合模型（见图1）。该耦合模型将存储能纳入相场的总自由能泛函中，因此可以分析高温下曲率驱动和存储能驱动的晶粒生长现象。在多物理场 MOP-PF 模拟中，采用了晶粒取向分布、初始晶粒尺寸分布、几何必要位错 (GND) 密度分布以及孪晶的形貌和取向等 EBSD 实验数据，实现了微观组织演变的定量相场模拟。实验中实时获取的几何必需位错(GND) 密度数据同样被嵌入模型中，以便准确反映实验观察到的GND密度随时间的演变过程。

准原位EBSD & 相场模拟耦合研究策略

图 1.多序参数相场 (MOP-PF) 模型和准原位电子背散射衍射 (EBSD) 实验的耦合研究框架，同时考虑了曲率驱动和存储能驱动的晶粒生长，旨在探究 GNS-Ti 的热稳定性和异常晶粒长大 (AGG) 机理。利用EBSD 实验所获取的信息，包括晶粒尺寸分布、晶粒取向分布和几何必要位错 (GND) 密度分布，作为相场模拟中初始微观结构构建的输出信息，以确保模拟结果的准确性和可靠性。

首先，利用表面旋转轧制工艺（SRRP）制备GNS-Ti材料（见图2），GNS-Ti的微观结构可以清晰地分为四个区域：(i) 表面纳米晶与超细晶层（第1层，距表面0-80微米），含有平均大小为8.78纳米的纳米晶（位于顶层）和平均直径为2.6微米的等轴晶粒（距表面20-80微米处）；(ii) 过渡层（第2层，距表面80-150微米），此层中动态再结晶不完全，晶粒呈现拉长状态；(iii) 变形孪晶层（第3层，距表面150-320微米），包含大量{112?2}压缩孪晶和{101?2}拉伸孪晶；(iv) 粗晶层（第4层，位于材料中心部位），此层保留有无明显变形的粗大晶粒。

初始微观结构表征

图 2. 表面旋转滚压（SSRP）技术制备的GNS-Ti微观结构: (a) 横截面EBSD图像质量图; (b)表面的明场TEM图像，显示形成的纳米晶粒（区域I），插图展示了平均直径为8.8 nm的晶粒尺寸分布；(c) 大约40 μm深度的明场TEM图像，显示形成了超细晶粒（区域II）；(d) 大约150 μm深度的明场TEM图像，展示了不同厚度的层状结构（区域III）；(e) 大约280 μm深处的明场TEM图像，显示存在高密度的形变孪晶（区域IV）。

之后，采用准原位电子背散射衍射（EBSD）技术表征了在550°C与700°C退火时GNS-Ti的微观结构演化（见图3 ）。对比发现，GNS-Ti在700℃下退火会在第3层中引发异常晶粒长大(AGG)。根据EBSD的统计晶粒尺寸分析，在700℃退火60分钟后，第3层开始呈现出明显的双峰晶粒尺寸分布，这证实了该微观结构层内发生了AGG。这种AGG现象在样品的其他微观结构层中均未观察到，同样在550℃下退火480分钟的样品整体微观结构中也未出现。值得注意的是，700℃退火的GNS-Ti中，AGG发生在接近第2层的第3层区域，而其他层则诱导了正常晶粒长大(NGG)。

准原位EBSD表征

图 3. 在550°C和700°C等温退火过程中，GNS-Ti的准原位EBSD反极图（IPF）图（a, c）和沿深度方向的平均晶粒直径分布（b, d）。请注意，通过每个深度的线扫描法获得了不同深度的平均晶粒直径。GNS-Ti的微观结构区域存在明显的分层，包括表面超细晶层（第1层）、过渡层（第2层）、形变孪晶层（第3层）和中央粗晶层（第4层）。此外，在本研究中进行的所有晶粒尺寸分析中，孪晶在计算平均直径时被视为单个晶粒。

同时，对比分析了两个退火温度下，随深度变化的几何必需位错(GND)密度分布及平均GND密度（见图4），结果显示在700℃时第2层与第3层交界处的存储能变化速率比550℃时更快。这一观察表明，随着微观结构的演变，在700℃时该界面处晶粒间的存储能差异更为显著。此外，700℃下晶粒长大速率的显著增加同样重要，意味着这可能是导致在该温度下相对于550℃更倾向于发生异常晶粒长大的重要因素。

实验几何必须位错密度分布

图 4. GNS-Ti在550°C和700°C退火过程中几何必要位错（GND）密度分布图（a, c）及随深度变化的平均GND密度曲线（b, d）。平均GND密度随深度的变化是通过在每个深度进行线扫描的方法获得的。所有图显示存储能分布存在明显的分层。

随后，采用定量相场模拟揭示了GNS-Ti在550°C与700°C退火过程中晶粒长大差异的机理（见图 5 & 6）。模拟结果表明，700oC退火时，持续存在的存储能驱动力是导致AGG发生的主要原因。而对比550oC退火时的结果表明，更高的退火温度更加有利于GNS-Ti内部的回复及再结晶形核，这进而加大了晶粒间存储能差，并增强了晶界迁移性。正是这些因素的协同作用，促使了700oC退火时AGG的诱发，而在550oC时并未观察到这一现象。

相场模拟

图 5. GNS-Ti在700oC等温退火下的微观结构演变：(a) 算例I（没考虑存储能驱动）和 (b) 算例 II（考虑存储能驱动和GND密度的演化）。另外，算例 III（只考虑了存储能驱动）的微观结构演化可以参考补充文件中的图S3。(c) 算例II的平均GND密度分布。在当前的多序参数相场（MOP-PF）模拟中，使用了在30分钟时GNS-Ti的EBSD IPF图作为初始微观结构。

图6. 在550°C下退火的算例IV: (a) 微观结构演化和 (b) GND密度分布，该算例同时考虑了存储能驱动和GND密度的演化。在当前的相场模拟中，我们采用了GNS-Ti在120分钟时的EBSD IPF图作为模拟的初始微观结构。

最后，进一步研究了孪晶与储存能在AGG过程中的相互作用关系，对比分析无孪晶GNS-TA6合金和有孪晶GNS-Ti在700°C下退火60分钟后的微观结构（见图 7）。通过对比分析GNS-Ti与GNS-TA6，我们推测变形层中的孪晶可能会抑制储存能的释放，从而加速异常晶粒长大(AGG)并引起微观结构的失稳。这是因为孪晶阻碍了晶界迁移并限制了动态再结晶的发生。然而，在相同的退火温度下（即700oC），界面能较低的孪晶晶界能够直接抑制晶粒长大，这提高了热稳定性。

GNS-TA6 EBSD表征探究孪晶效应

图7. GNS-TA6在700°C和800°C退火60分钟后的IPF图像 (a, b) 和GND密度分布图 (c, d)。

实践证明，准原位EBSD表征结合定量相场模拟是解释材料过程物理背景的有利工具！该耦合方法凭借其对微观结构演化的系统性的解析能力，尤其适合探究高温环境下的微观结构变化，为后续相关研究提供了一个高度可行且有效的研究范式。