【成果简介】
中国科学院新疆理化技术研究所环境科学与技术研究室科研人员以商业P25(锐钛矿晶和金红石晶混合相的二氧化钛)作为原材料,通过光还原及简单的后退火处理合成了表面具有氧空位的Ag-TiO2?x光催化复合材料。相关研究成果近日以Plasmonic Ag-TiO2 ? x nanocomposites for the photocatalytic removal of NO under visible light with high selectivity: The role of oxygen vacancies为题发表在Applied Catalysis B: Environmental上并引起同行的广泛关注。该研究工作受到国家自然科学基金、中科院创新团队国际合作伙伴计划、中组部千人计划(新疆项目)等项目支持。
【图文导读】
图1 可见光下Ag-TiO2?x祛除NO机理图
图2 测量光谱和Ag 3d、 Ti 2p、O 1s轨道的高分辨率光谱
(a) 测量光谱;
(b) Ag 3d光谱;
(c) P25的Ti 2p和Ag-TiO2 ? x光谱;
(d) Ag-TiO2 – x的O 1s轨道光谱。
【研究内容】
根据中国环境保护部公布的数据,近年来NOx的排放量逐年增加。NOx的形成主要来自发电厂、燃煤、汽车尾气的排放,以及大气中N2和O2在高温下的反应。科研结果显示,氮氧化物除了作为一次污染物伤害人体健康外,还会产生多种二次污染。通常情况下,NO的去除主要是通过化学催化氧化或还原,但是氧化是不可取的,因为它产生更多有毒的NO2和NO3?,NO3?不能及时从催化剂表面脱附,导致催化剂失活。在过去的几十年里,许多传统的方法,如选择性催化还原、三效催化、水洗、生物过滤和热催化过程一般用于排放源处高浓度NO的去除。然而,对于空气中低浓度(Parts per billion,ppb级)的NO,上述传统办法是不可行的。因此,开发一种经济实用的方法用以选择性还原祛除低浓度的NO是非常重要的。
该研究中合成的材料具有很好的光稳定性和优异的可见光催化NO祛除活性。与商业P25相比,Ag-TiO2?x纳米复合材料能显著抑制毒性更大的中间产物NO2分子的产生。并且经过五次循环之后,NO2分子的产生量依然很低,而且几乎不变。进一步的研究发现,在光催化祛除NO过程中,NO的光氧化以及NO选择性还原为N2这两个反应同时发生。氧化过程是由于h+(空穴)和?O2?(超氧自由基)的协同效应,选择性还原反应是由于后处理过程引入的氧空位的作用。
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