在固体材料中，化学短程有序（CSRO）指的是某些特定种类的原子自发地占据特定的晶体位置。近年来，CSRO被视为调控材料力学性能和功能特性的新途径。然而，材料性能与CSRO结构的形态、数量密度以及原子排列之间的定量关系仍然难以把握。对此，李跃团队展示了如何利用机器学习增强的三维原子探针技术（APT）来深度挖掘接近原子分辨率的APT数据。结合APT技术的高元素灵敏度，该团队提供了对CoCrNi熵合金中CSRO的三维定量分析。研究揭示了多种CSRO配置，并通过先进的蒙特卡罗模拟验证了这些配置的形成机制。利用获得的CSRO定量结果，团队建立了加工参数与物理性能之间的关联。这一精确的三维表征将有助于通过操控原子尺度的结构来实现先进材料的设计。

图2、CoCrNi合金在1273K退火120小时后的典型APT数据及其常规数据分析方法。(a) EBSD图突出了用于APT实验的晶粒。(b) 代表性的二维探测器命中图。 (c) 沿<002>方向的精确三维APT重构图。(d) (c)中沿<002>方向的一个薄切片的局部特写。(e) (c)中一个代表性体素中不同元素对的z-SDM图。其特征对应于面心立方（fcc）结构。两种传统的APT分析方法：(f) Co、Cr和Ni原子的频率分布分析，与二项式随机分布进行比较；以及(g) Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni元素对的k最近邻距离分析（k=1和5）。

图3、ML-APT框架用于识别CoCrNi合金中的多类型CSRO流程图。(a) 随机面心立方（random-fcc）、弱L12-CSRO和强L12-CSRO的晶胞。(b) 在执行APT模拟后，沿<002>方向显示的典型Co-Co z-SDMs，表示CSRO的演变。(c) 优化的一维卷积神经网络（1D CNN）结构示意图，用于获得随机面心立方/CSRO识别模型。(d) 处理实验数据以获得3D CSRO分布的流程图。

图4、退火CoCrNi合金中沿<002>方向分布的CSRO的3D定量分析结果。(a) Ni-Ni CSRO的3D分布及元素映射。 (b), (c), (d) 分别为识别出的Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni CSRO的尺寸分布。结果与化学随机化数据集进行比较，并用Pearson相关系数（PCC）和Pearson列联系数（µ）进行分析。 (e) (d)中区域的局部放大。(f) 从(e)中提取的典型Ni-Ni CSRO域的3D原子图。(g) 其对应的Ni-Ni z-SDM。

图5、不同热处理下CoCrNi合金中多类型CSRO的3D原子级细节及其引起的电阻率变化。(a) 具有{100}平面上Ni-Ni排斥的L12/DO22-CSRO结构。(b) 具有{111}平面上A-A或B-B排斥的L11-CSRO结构。元素A或B指代富含Co、Cr或Ni的位点，但不能同时是相同的元素。(c) 和 (d) 不同热处理下沿<002>和<111>方向的µ的变化。彩色区域突出了退火后µ值的变化。分析了三个APT数据集，以获得每个数据点的统计结果。µ=0.25被认为是CSRO与随机状态之间的阈值。(e) 热处理下不同类型CSRO的数量密度变化（×10²⁵ m⁻³）。(f) 从均匀化到退火过程中CSRO结构的演变，图(a)和(b)中绘制了相应的CSRO配置。(g) 不同热处理下电阻率的演变。

图6、蒙特卡罗模拟预测的CSRO。(a) 和 (b) 分别为在1000K下Co-Co、Cr-Cr和Ni-Ni对在(001)和(111)平面中的预测CSRO弥散强度图α_q。倒易空间向量以2π/a为单位表示，其中a是晶格参数。

李跃博士是亚历山大·冯·洪堡特学者，曾在德国马克斯·普朗克铁研究所担任博士后研究员。其研究兴趣主要在于轻质金属纳米级微结构智能解析与设计。截至目前，其已在知名SCI期刊上以第一作者或通讯作者身份发表了18篇论文（包括Adv. Mater., Nat. Commun., npj Comput. Mater., Acta Mater. (3篇), Prog. Mater. Sci.）。

原文链接：Y. Li, T. Colnaghi, Y. Gong, H. Zhang, Y. Yu, Y. Wei, B. Gan, M. Song, A. Marek, M. Rampp, S. Zhang, Z. Pei, M. Wuttig, S. Ghosh, F. Körmann, J. Neugebauer, Z. Wang, B. Gault, Machine Learning-Enabled Tomographic Imaging of Chemical Short-Range Atomic Ordering. Adv. Mater. 2024, 2407564. https://doi.org/10.1002/adma.202407564