《Acta Materialia》:从高熵合金到高熵陶瓷:耐辐射高浓缩难熔碳化物!
2023-07-03 14:32:04 作者:材料科学与工程 来源:材料科学与工程 分享至:

图 1. 沉积状态下设计材料的离子束分析。分别使用沉积态 HEC(A 和 B)和 HEA(C 和 D)样品获得的 EBS/RBS 光谱和 PIXE拟合。


图 2. 设计材料在沉积状态下的晶体学分析和微观结构形态。图 A 中的绘图显示了 HEC、HEA 和 AISI-316L(底物)的 GI 衍射图。B 和 C 中的 Pawley 精修分析表明 HEC 具有 B1 (NaCl) 晶体结构,而 HEA 具有 A2 (BCC) 晶体结构。在图 B(对于 HEC)和 C(对于 HEA)中,黑色曲线代表模拟模式,红色曲线代表观察数据,蓝色曲线代表观察曲线和模拟曲线之间的差异。使用的结构模型的峰值位置由模拟/观察曲线下方的蓝色垂直条标记。计算的晶格参数如表 2 所示。D 和 E 中的 DFTEM 显微照片分别显示了原始 HEC 和 HEA 的纳米级微观结构形态。HEC表现出具有柱状排列趋势的等轴状纳米晶微观结构,而HEA具有纯纳米晶尺寸的柱状微观结构。


图 3. 原位 TEM 重离子辐照下的显微结构演变。从 A 到 D 和从 E 到 H 的 BFTEM 显微照片分别显示了 HEC 和 HEA 在辐射下的微观结构演变,剂量高达 10 dpa。


图 4. 辐照后的 Xe 保留。BFTEM 显微照片 A 和 C 显示了两种设计材料的沉积微观结构。B和D中聚焦不足的BFTEM显微照片显示了10 dpa时微结构内的Xe气泡。E 和 F 中的直方图分别量化了 HEC 和HEA 中 10 dpa 后观察到的 Xe 气泡的平均大小。


图 5. 照射后的形态学变化。A 和 C 中的彩色 DFTEM 显微照片以及 B 和 D 中的 SAED 图案分别显示了 HEC 的微观结构及其在照射前后的相应衍射图案。在 10 dpa 后,HEC 辐照前后的平均晶粒尺寸估计为 9.8 ± 0.9 和 14.9 ± 0.8 nm。E 和G 中的彩色 DFTEM 显微照片以及 F 和 H 中的 SAED 图案分别展示了照射前后 HEA 的微观结构。


图 6. 微观结构分析研究。从 A 到 M 和从 N 到 Y 的一组 STEM-EDX 元素图分别展示了 HEC 和 HEA 在高达 10 dpa 的辐照前后的微观结构。由于重离子辐照,HEC 和HEA 既没有遭受辐射诱导的偏析,也没有发生相变。一组 HAADF 和 BFSTEM 显微照片 AA 和 AC、AB 和 AD 分别显示了衬底/薄膜系统在辐照前后的一般情况。


图 7. 计算结果。BCC (A) 中 HEA 和岩盐中HEC (RS) (B) 随机配置的形成能,HEA (C) 和HEC (D) 中单个空位的形成能,单个空位对 HEA 物种位点的贡献(E) 和 HEC (F)。


如本文所示,高熵材料在不久的将来展现出巨大的功能化和商业化潜力。研究了一种新型高熵碳化物及其高熵合金对应物(本文定义为 HEC 和 HEA),考虑到它们在极端环境中的应用,特别是在高能粒子辐射是主要退化机制的情况下。重离子与原位 TEM 的方法已首次用于评估这种新型 HEC 的辐照响应。面对传统陶瓷材料在辐照下的可用文献,HEC 和 HEA 都没有显示出任何由于原子碰撞其微观结构而导致的局部化学不稳定性(例如 RIS 和 RIP)。令人惊讶的是,在与轻水反应堆相关的温度下,高达 10 dpa 的 HEC 没有发生非晶化。两种材料均观察到辐照诱导的晶粒生长,HEC 表现出(在统计误差范围内)优于 HEA 的性能。观察到 Xe 气泡在两种材料中成核和生长,但发现它们在 10 dpa 时的最终尺寸比在辐照下观察到的常规核燃料陶瓷材料小得多。这些结果表明 HEC 的辐射耐受性略高于 HEA。DFT 计算证实了本文提出的发现。通过优于现有陶瓷材料,可以得出结论,HEC 具有在极端环境下进一步研究的巨大潜力。基于 HEC 概念制造新型核燃料材料的可能性可能会很快通过部署具有增强的抗辐射性和增强的裂变气体保留的新材料来彻底改变这一领域。

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