通过覆盖63个化学空间（21种阳离子与3种阴离子组合）以及16个构型空间（12种层状相和4种非层状相），共得到了1008种TMD体相化合物。图1给出了这些体相TMD材料的热力学稳定性热图。本文借助“Atomly”材料数据库在每个化学空间中构建相图，使用“energy above hull”（E_hull）作为指标来评定材料的热力学稳定性，E_hull数值越小的材料可以认为其结构越稳定，即材料的可合成性越好。图1中以蓝色或红色圆弧标记的化合物，代表其在实验上已经被成功合成出来。可以发现，实验上合成的化合物基本在理论预测上也都具有较高的稳定性，这验证了理论计算的合理性。而对于那些在理论预测上有较高稳定性但还没有被实验合成的材料，它们的性质值得被进一步探索。从图1中可以发现同一族的过渡金属倾向于采纳相似的结构构型，这一点和过渡金属的d轨道电子在八面体晶体场下的排布是息息相关的。

为了进一步探索层状TMD材料的可剥离性，需要对单层TMDs的能量信息进行系统的评估。和体相类似，通过覆盖63个化学空间以及6个单层构型空间，本文研究得到了378种单层TMD化合物。图2给出了这些单层TMD材料的相对稳定性热图。同样得，对于那些在实验上已经合成的单层TMDs，可以发现其在理论预测上也均有较高的热力学稳定性，说明了理论计算的准确性。

综合以上对体相、单层TMD材料的探索，本文对层状TMD材料的可剥离性做了评估。图3中包含了多种维度的数据，其中颜色的深浅代表相应的层状TMD化合物的剥离能大小，而扇形的面积则代表了对应层状TMD化合物的结构稳定性高低。对于一个层状TMD结构，只有当其同时满足既拥有较高稳定性且剥离能较低的条件时，才能被认为是可以剥离的。基于这一判断标准，本文将图3中的层状TMD化合物划分为了三类：容易剥离（easily exfoliable，EE）、可能剥离（feasibly exfoliable，FE），以及不能剥离（non-exfoliable，NE）。图3中用橙色的圆弧标记出的化合物都是已经被实验证明能够剥离为单层的材料，而它们在理论预测上也都属于EE一类，显示出了理论预测的准确性。图3给出了一大类可以剥离为单层的TMD材料，鉴于二维材料在目前理论研究与工业应用上的重要地位，这些潜在的二维材料的性质与应用场景值得被进一步研究与探索。

本文研究工作得到国家重点研发计划基金（2021YFA0718700）和中国科学院基金（ZDBS-LY- SLH007、XDB33020000、CAS-WX2021PY-0102）的经费支持，以及松山湖实验室计算材料平台的计算资源支持。