华中科技大学&浙江大学，重磅Nature！

2025-07-22 10:08:11 作者：本网发布来源：材料学网分享至：

【科学背景】

在锂金属电池（LMBs）中，锂金属阳极与高镍阴极的组合有望超过500 Wh kg^-1阈值。在如此高的能量密度下，能够稳定阳极和阴极界面的电解质对于确保LMBs的安全和长期循环至关重要。目前用于LMBs的电解质设计主要集中在定制Li⁺阴离子溶剂化结构，以形成阴离子衍生的固体电解质界面（SEI），这是一种稳定锂金属阳极的有效策略。然而，这种方法可能无法充分解决阴极电解质界面（CEI）的形成问题，这是因为在CEI中，单向电场和Li⁺浓度梯度从根本上改变了Li⁺-阴离子相互作用的作用，与SEI动力学不同。尽管阴离子衍生的无机界面在锂侧已取得显著成功，但开发同时保护阴阳两极的内在策略仍是一项关键挑战。

【创新成果】

基于以上难题，华中科技大学黄云辉教授、袁利霞教授联合浙江大学陆俊教授在Nature上发表了题为“Liquid-liquid interfacial tension stabilized Li-metal batteries”的论文，报告了一种基于微乳液的电解质设计策略，该策略绕过Li⁺溶剂化调控，在阴阳两极均生成富氟界面层。具体地，胶束和碳酸盐溶剂之间的液—液界面张力（γ_L-L）驱动氟化液滴向阴阳两极迁移。通过这种方式，可以增强两个电极的界面结构，并将其与溶剂化结构策略解耦。基于微乳液电解质的两组软包全电池在能量密度分别为531 Wh kg^-1和547 Wh kg^-1的情况下，经过189次和155次循环后，容量保留率仍达81%和79%。本研究的液—液界面张力的引入为界面调节和电解质设计提供了新的思路，并为高压锂金属电池的发展奠定了基础。

【图文解析】

【科学启迪】

综上，本研究展示了一种驱动力，即γ_L_-_L，可以解耦界面结构和溶剂化离子的迁移，这不仅可以同时保护高度脱锂的阴极和反应性锂金属阳极，还实现了电解质动力学与稳定性之间的平衡。研究人员根据γ_L_-_L制备了由超细不溶性微滴（50-120 nm）分散在连续碳酸盐电解质中的微乳液电解质。通过溶解度筛选，氟化溶剂IM-F和AM-F形成不可溶的核壳结构IM-F@AM-F微乳液。IM-F@AM-F微乳液与碳酸盐电解质之间的丰富γ_L_-_L促使微乳液在全电池中聚集于阳极和阴极表面。IM-F@AM-F微乳液的迁移与富集超越了电场方向变化及Li⁺浓度梯度的影响。此外，丰富IM-F@AM-F用作形成并进一步维持富含LiF的CEI和SEI的储层。通过使用微乳液电解质，Li||NCM811纽扣电池在充电至4.5 V时，经过850次循环后容量保持率为84.6%，在充电至4.7 V时，经过400次循环后容量保持率为94.4%。更重要的是，这种电解质使高能量密度（531 Wh/kg和547 Wh/kg）的安时级软包电池能够实现理想的循环性能，在189/155次循环后仍保持81%/79%的初始容量。这种微乳液电解质策略不仅对高能量密度LMBs，而且对其他可充电电池也具有重要应用价值。