他，宁波材料所副所长，新发Nature子刊!
2025-02-24 13:18:26
作者：电池与催化 来源：电池与催化
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胺辅助两步CO2加氢是生产甲醇的有效途径，为最大限度地提高整体催化性能，需要优化胺与CO2的N-甲酰化（即第一步）和随后的酰胺氢化（即第二步）。2025年1月11日，中国科学院宁波材料技术与工程研究所陈亮研究员、陆之毅研究员、田子奇研究员和杨其浩副研究员在Nature Communications发表了题为《Efficient amine-assisted CO2 hydrogenation to methanol co-catalyzed by metallic and oxidized sites within ruthenium clusters》的研究论文。Desheng Su为论文第一作者，陈亮研究员、陆之毅研究员、田子奇研究员和杨其浩副研究员为论文共同通讯作者。陈亮，中国科学院宁波材料技术与工程研究所研究员，副所长；2001年获得南京大学学士学位，2006年在美国匹兹堡大学获得博士学位，随后进入空气化工产品公司 (Air Products & Chemical Inc.)从事储氢材料的开发研究。2007年加入中科院宁波材料所/浙江省工业技术研究院任副研究员，后晋升为研究员。其研究方向：新型气体吸附、分离及催化材料的设计与开发。陆之毅，中国科学院宁波材料技术与工程研究所研究员、博士生导师。2010年和2015年分别获北京化工大学本科和博士学位。2016年至2019年在斯坦福大学从事博士后研究。2019年获聘研究员，全职加入中国科学院宁波材料技术与工程研究所。
陆之毅研究员长期专注于低成本电催化电极的多尺度表界面调控研究。田子奇，中国科学院宁波材料技术与工程研究所研究员，博士生导师。2009年获南京大学学士学位，2014年在南京大学获得理学博士学位，随后进入美国加州大学河滨分校江德恩教授课题组，从事博士后研究。2017年加入中国科学院宁波材料技术与工程研究所，任项目研究员。其主要研究方向为气体分离、储存及催化材料的设计和开发，利用多尺度分子模拟手段，结合各种实验方法研究多孔材料和薄膜材料捕集分离二氧化碳等工业气体的基本机理，以及先进材料表面上的催化反应。杨其浩，中国科学院宁波材料技术与工程研究所副研究员，中国科学院青年创新促进会会员。2014年于浙江师范大学获学士学位；2019年于中国科学技术大学获博士学位；2019年至今任中科院宁波材料技术与工程研究所特聘青年研究员、副研究员。其研究方向主要为催化功能导向的亚纳米催化剂：设计、合成、修饰及其在光/电/热催化中的应用研究；低浓度CO2的高效捕集与高值转化研究；高效电催化二电子ORR催化体系的设计开发。在本文中，作者设计制备了一种具有多种活性Ru物种（即金属和氧化Ru）的Al2O3负载Ru催化剂。密度泛函理论（DFT）计算表明，金属Ru形态更有利于N-甲酰化步骤，而氧化的Ru物种表现出增强的酰胺氢化活性。包含独特的Ru簇以及共存的金属和氧化的Ru物种的最优选催化剂，在一锅两步法中可以有效地协同CO2转化为甲醇，选择性超过95%。本工作不仅提出了一种用于CO2转化为甲醇的催化剂，而且还强调了具有多种活性物种的催化剂的战略设计，以优化未来多步反应的催化性能。图2：Al2O3基Ru催化剂胺辅助CO2加氢机理探索
这项研究制备了一系列含有多种活性Ru物种的活性异质Ru催化剂，通过实验和理论计算揭示了活性金属物种在反应过程中的关键作用，并提出了可能的反应路径。结果表明，金属态Ru物种（即Ruc-top和Rup）是N-酰化步骤的优越催化物种，而氧化态Ru物种（即Ruc-edge和Ru1）表现出更高的酰胺加氢活性。由于Ruc中金属和氧化物种的共存，以Ruc为主要形态分布的Ru-2催化剂在N-酰化和酰胺加氢反应中均表现出色，能够在相对温和的条件下高效实现一锅法两步甲醇生产。这项工作为选择性还原二氧化碳为甲醇提供了潜在的候选催化剂，合理设计单个催化剂内多种优化活性物种的策略为未来各种多步序贯反应的催化性能提升铺平了道路。Su, D., Wang, Y., Sheng, H. et al. Efficient amine-assisted CO2 hydrogenation to methanol co-catalyzed by metallic and oxidized sites within ruthenium clusters. Nat. Commun., (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-55837-7.
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