摘要：位错环在材料中的迁移率是理解材料的机械强度以及形变和辐射引起的微观结构演化的主要因素。在体心立方（BCC）铁中，普遍认为<100>的间隙位错环一旦形成是不活动的。然而，本文利用自适应加速分子动力学（SSAMD）发现了<100>间隙位错环的一种新的扩散机制。该机制的关键在于习惯面在{100}平面和{110}平面之间的改变，这为<100>回路的一维扩散提供了路径，代表了理解<100>环壁的形成和BCC Fe在辐照下的力学行为的重要一步。

在金属和许多重要的非金属固体中，位错是理解这些材料力学性能的关键缺陷结构之一。到目前为止，位错线或位错环的结构和性质一直是研究较多的领域。在位错环中，体心立方（BCC）铁（Fe）和铁基合金中由淬火、变形和辐照相互作用形成的棱柱型间隙位错环（PIDL）已被研究了几十年，因为它们对正常条件下的力学行为至关重要，还用于裂变和聚变反应堆的材料的辐射损伤。从机械角度来看，PIDL可以看作是硬障碍，因此，先前的位错将通过Orowan机制在其周围弯曲。环与位错之间的相互作用通常会影响塑性变形过程，从而导致材料硬化和低温脆化。在奥氏体钢中，经7d.p.a.辐照的弗兰克环对材料强度的相对贡献更大。环也有助于辐射蠕变，膨胀等。除了辐射效应外，PIDLs也是空间飞行器发展中的一个值得关注的领域，它受到空间高能粒子的影响。PIDLs是影响航天飞机安全和寿命的有害缺陷。因此，了解这些环的性质是在极端环境下使用的材料的一个热门话题。

在BCC Fe中，沿以下Burgers向量（B）主要观察到两种类型的PIDL：1/2 <111>和<100>。根据以前的研究，对于这两种类型的回路，观察到以下现象：第一种发生在低温辐照期间，并以低能垒快速扩散，第二种在其形成后在辐照过程中几乎不动。在过去的几十年里，1/2 <111>环的迁移率得到了广泛的研究，但由于它的固着特性，<100>环通常被认为是一个障碍，类似于材料中的沉淀。然而，最近对<100>环的实验结果表明了迁移率的存在，这种迁移率可能对体心立方金属的力学性能有重要影响。因此，了解<100>环的扩散机理是进一步探索与通过变形或辐射形成<100>位错环有关的铁和铁基合金机械性能的关键步骤。

众所周知，经典MD可以提供<100>环的有用信息，但MDs时间尺度的限制使其无法研究<100>环的扩散特性，这种扩散可能发生在几秒钟或几分钟内。根据以往的研究，预期<100>环的扩散具有高的能量势垒，因此，有必要使用SAAMD来模拟这种扩散过程。为了验证模拟结果，Arawaka等人还进行了原位TEM观察，以比较扩散机制并探索BCC Fe中1/2 <111>环的扩散和旋转。因此，SAAMD模拟和原位TEM观察的结合为探索<100>位错环在铁中的扩散提供了独特的机会。

近日，来自吉林大学、美国密歇根大学等单位的科学家通过原子模拟，首次证明了一种新的扩散机制是通过<100>环在BCC-Fe中的一维扩散实现的。<100>环的迁移机制明显不同于1/2<111>环。1/2<111>环是通过环内单个自间隙原子（SIA）沿<111>方向的关联迁移而扩散的，而<100>环则是通过在一定条件下改变其习惯面从{100}向不同的{110}面迁移而扩散的。为了证实SAAMD所获得的机理，经典MD方法也采用了一种方法，即从压头引入应力来推动<100>环。当施加外力时，其方向与给定<100>环的Burgers矢量相同。

论文链接： https://www.nature.com/articles/s41467-020-20574-6#additional-information

通过SAAMD和TEM离子辐照实验，探讨了<100>环在BCC-Fe中的一维扩散机制。两种方法的结果显示了相同的结论，{100}、{130}、{120}和{110}之间的习惯面变化是<100>环在一维扩散的主要途径，这为理解Fe–Cr合金中观察到的<100>环壁的形成提供了关键的一步。

图1. <100>环路的构型，其Burgers向量[100]位于不同习惯平面。a为（100）面，b为（110）面。在本例中，环路中的SIAs数目为137。环由带箭头的粉色曲线表示。红色箭头表示循环的Burgers向量。

表1. 位于（100）和（110）的习惯平面（HB）上的[100]回路的能量状态，作为回路中SIA数（NSIA）的函数。 

图2. 在b =[100]的（100）习惯面上，<100>环的扩散机制示意图。它的惯性平面可以从a（100）更改为b（`310），c（`210）和d（`110）（路径1），也可以更改为e（30`1），f（20`1）和 g（10`1）（路径2）。两条路径的示意图和交叉点显示在右侧h上。不同的习惯平面分别以紫色，绿色和蓝色标记。

图3.  SAAMD和纳米压痕模拟中的习惯面。a在SAAMD模拟中，<100>环的{100}、{130}、{120}和{110}混合习惯面（由粉红色曲线显示）。b纳米压痕法在体心立方铁<100>环上施加的外部应力示意图。环平面和Burgers向量如图所示。环随模拟时间的演变用c表示，从状态I到状态IV，用不同的颜色表示。

图4. <100>环在不同习惯平面间扩散的能垒。环的直径为1.6 nm，在{100}、{130}、{120}和{110}习惯面之间旋转。为了清晰起见，补充图2给出了鞍点（SD）状态SD1-SD4的构型。

图5. 通过平面旋转对<100>环扩散的直接现场TEM观察。一个环（loop-I）的旋转用a–c表示，两个环分别用红色和黄色的小圆点椭圆表示。大环在相互作用后的旋转如图d-f所示。现场观测的总时间高达450秒。

图6. <100>环通过其习惯平面的变化扩散的间接证据。a–f为{100}和{110}沿Burgers向量扩散到表面期间，惯性平面之间的旋转。红色和黄色小圆圈分别显示了两个环。

图7. <100>环的模拟TEM图像与原位图像的比较。环位于不同的习惯平面上：a（100），b（-310），c（-210）和d（-110）。上面的图像是通过TEMACI程序模拟的结果，下面的图像是从补充影像3的现场观察中获得的结果。环的形状由红色点菱形和矩形标记。

图8. SAAMD模拟选择的圆柱有效容积（AV）的示意图。r和R分别是<100>环和AV的半径。

本研究还推进了目前对<100>环与位错线相互作用的理解，即导致辐射硬化、微裂纹形成、蠕变和膨胀的机理。然而，将<100>环的扩散机制纳入微观或宏观模型，如速率理论，对于理解辐射损伤的基本原理是很重要的。这些结果也说明，通过耦合模拟和实验观察所探索的机制，能够提供对回路动力学的全面理解，并通过离子注入、高能粒子轰击或冷加工更深入地了解工程微结构。